Az egyéniben négy Grand Slam-tornán győztes spanyol játékos haláláról a Real Madrid adott hírt, kiemelve, hogy Santana, akit minden idők egyik legnagyobb teniszezőjének nevezett, a királyi futballklub szenvedélyes híve volt.
Santana kétszer diadalmaskodott a Roland Garroson (1961, 1964), egyszer a US Openen (1965), 1966-ban pedig első spanyol teniszezőként győzött Wimbledonban.
1963-ban párosban is megnyerte a francia nyílt bajnokságot.