A szakember először 1976 és 1989 között irányította a belga nemzeti együttest, majd 1990 februárjában korábbi játékosa, Walter Meeuws menesztése után egy rövid ideig ismét vállalta a feladatot. A válogatott éléről 1991 májusában vonult vissza végleg.
Thys összesen 114 mérkőzésen ült Belgium kispadján, ezalatt 50 győzelemnek, 27 döntetlennek és 37 vereségnek volt részese.
Legnagyobb sikereit az 1980-as Európa-bajnokságon és 1986-os mexikói világbajnokságon érte el. A kontinensviadalon Belgium a fináléba jutott, ahol 2-1-re kikapott az akkori NSZK együttesétől. Mexikóban negyedik lett a belga tizenegy, miután a bronzmérkőzésen 4-2-es vereséget szenvedett Franciaországtól.
Thys betegségéig aktívan részt vett a belga szövetség munkájában.