A Tottenham szeptember elején jelentette be, hogy, közös megállapodással szerződést bontott a klub és Serge Aurier. Nuno Espirito Santo érkezésével nem kapott lehetőséget az idényben, így nem volt meglepetés a távozása. Azok után pedig főleg nem, hogy a londoni együttes a nyáron megszerezte a Barcelona brazil válogatott védőjét, Emerson Royalt a védelem jobb oldalára. Az elefántcsontparti válogatott focista azóta szabadügynökként várt a megfelelő ajánlatra. A 28 éves jobbhátvédnak azonban nem kellett sokáig keresgélnie, ugyanis az Európa-ligában címvédő Villarreal a hivatalos oldalán jelentette be, hogy szerződtette a játékost.
A spanyol csapat egyéves szerződést kötött a védővel, de a kontraktus további két évvel meghosszabbítható. A Villarreal vezetőedzője, Unai Emery így a PSG-nél töltött évek után ismét együtt dolgozhat az afrikai futballistával.
Aurier az elmúlt négy szezont a Tottenhamnél töltötte, összesen 110 mérkőzésen lépett pályára a londoni klub színeiben, amiken 8 gólt lőtt. Azt megelőzően pedig a PSG játékosa volt, ahol két bajnoki címet és három Francia Kupát nyert.