Az 53 éves argentin szakember játékosként is legendává vált a Matracosoknál, edzőként azonban 2011 óta rég nem látott sikerekhez vezette a klubot.
Diego Simeone eddig rekordot jelentő, 642 meccsen irányította az Atléticót, ezeken 380 győzelmet és összesen 8 trófeát szerzett,
valamint minden teljes szezonjában bevezette a csapatot a Bajnokok Ligája csoportkörébe.
Simeone edzősége alatt az Atlético Madrid két bajnokságot (2013/14, 2020/21), egy Király-kupát (2012/13), két Európa-ligát (2011/12, 2017/18), két Európai Szuperkupát (2012, 2018) és egy Spanyol Szuperkupát (2014) nyert, kétszer pedig BL-döntőt (2014, 2016) is játszhatott.
Az Atlético a hétközben története legnagyobb különbségű BL-győzelmét érte el a Celtic ellen, amikor hazai pályán 6-0-ra győzött.