Édesapja jelentős Talmud-tudós volt, de az 1831–1832-es kolerajárványban elhunyt. Édesanyja második házassága után a család Dunaszerdahelyre költözött, Vámbéry Ármin itt végezte első iskoláit, először a zsidó iskolába, majd a protestáns elemibe járt. Tízéves korától házitanítóskodott, héber nyelvet tanított, majd tanulmányait a szentgyörgyi piarista gimnáziumban folytatta kitűnő eredménnyel. Tizennégy évesen elszakadt az ortodox szidó hagyományoktól, és tanulmányait a pozsonyi bencés gimnáziumban folytatta, miközben továbbra is magántanítással kereste kenyerét. Itt érték 1848 eseményei, elmélyítették hazaszeretetét, s meghatározták egész életén át tartó oroszellenességét is. Tanulmányait a pozsonyi protestáns líceumban tervezte folytatni, befejezni, de anyagi okokból erről lemondott, és önképzéssel haladt tovább, miközben Máriavölgyben és Zsámbokréten házitanítóskodott.
1851-től Pesten élt, továbbra is magántanításból tartotta fenn magát, s ekkorra már hét nyelvet ismert: a magyar, a héber és a német mellé megtanult latinul, szlovákul, franciául, olaszul. Másfél éves viszonylagos jólétbe került, amikor a szlavóniai Kutjevóban magántanítóskodott, ahol horvátul is megtanult, s itt kezdett el a török nyelvvel ismerkedni. Innen rövid látogatásra hazatért Dunaszerdahelyre, majd Bécsbe utazott, hogy állami állást keressen – sikertelenül. Ez az időszak mégis meghatározó volt, hiszen itt ismerte meg Joseph von Hammer-Purgstall bárót (mh. 1856), aki Vámbéryt a török tanulmányokban való elmélyedésre biztatta. Vámbéry Pestre utazott, és nyelvtanításból tartotta fenn magát, miközben képezte magát, nyelvi és nyelvészeti stúdiumoknak szentelve idejét, elsősorban az Egyetemi Könyvtárban. Itt kapcsolatba került Garay Jánossal (mh. 1853), a magyar nyelv és irodalom egyetemi tanárával. Ezután egy évig Kecskeméten volt alkalmazásban a Schweiger családnál, ahol a török és arab nyelvben elmélyült. A Református Líceum professzorától, Ballagi Mórtól (mh. 1891) arab nyelvkönyveket kapott kölcsön. Innen tanítói állásba került Csév-pusztára és Pót-Haraszt pusztára, s közben folytatta a keleti nyelvek tanulását. Az arab nyelvet Korán-olvasással gyakorolta, és a perzsa nyelvvel is ismerkedett. Innen Cseténybe került utolsó tanítói állásába.
1856-ban megkapta báró Eötvös József (mh. 1871) támogatását, aki Hunfalvy Pállal (mh. 1891), ő pedig Teleki Józseffel is megteremtette számára a kapcsolatot. Megismerkedett Reguly Antallal, a finnugor nyelvészeti kutatások egyik megalapozójával és Jerey Jánossal, a magyar őstörténet kutatójával is, aki szintén biztatta. Keleti utazása így megvalósulhatott, 1857 márciusában el is indult Isztambulba. Négyéves tartózkodása alatt elsajátította a beszélt nyelvet, alaposan megismerte a helyi élet sajátosságait. Ebben az időszakban erősödött meg a magyarság és a magyar nyelv eredetének kutatása iránti érdeklődése. Itteni tartózkodása alatt német–török szótárt készített, illetve lefordította a Terdzsüman Mahmud által írt Tarih-i Üngürüszt – A magyarok történetét –, amelyet a XVI. századi szerző a fehérvári királyi könyvtár 1543. évi elpusztításakor megmentett krónikák alapján írt meg. Emellett a hazai folyóiratokban számos tanulmányt publikált török források alapján a török–magyar történelemről.
A magyar emigráció tagjaival kapcsolatot ápolt, s kiemelkedő volt Szilágyi Dániellel való barátsága, akinek keleti könyv- és kéziratgyűjteménye később Vámbéry kezdeményezésére került az Akadémiai Könyvtár Keleti Gyűjteményébe.
Az emigráció tagjain keresztül tudott kapcsolatokat teremteni a helyi művelt körökkel, így került Hüseyin Daim pasa házába tanítónak, majd Rifat Pasa, a volt külügyminiszter házához nyelvoktatónak. A helyi követségek is igénybe vették nyelvtudását, a napi politikában jól informált lett, s ismereteit a publicisztika terén is kamatoztatta, például egy bécsi lap állandó tudósítója is lett.
1861-ben az Akadémia levelező tagjává választotta. Pestre visszatérve rögtön második útjának előkészítésébe kezdett, amelynek célpontja ezúttal Közép-Ázsia, küldetése pedig a török–tatár nyelvek olyan célú tanulmányozása volt, amely a magyar nyelvnek az altaji nyelvekhez fűződő kapcsolatainak jobb megismerését célozta, s amely elnyerte Dessewffy Emilnek, az Akadémia elnökének támogatását. Isztambulon, majd Teheránon át vezetett útja, ahonnan déli kitérőt tett, ellátogatott Iszfahánba és Sirázba. 1863-ban még az orosz megszállás előtt tudta meglátogatni Belső-Ázsia kánságait: járt Hívában, Bukharában, Szamarkandban és Herátban, majd 1864-ben tért haza, ahol nem kapta meg azt a fogadtatást, amelyre vágyott. Az utazás híre ugyanis diplomáciai csatornákon már előbb eljutott Nyugatra, s onnan Pestre, és a politikai aspektus előtérbe kerülése hozzájárulhatott ahhoz, hogy a hazai közvélemény tartózkodással fogadja Vámbéryt. A tudós közösség a magyarság ázsiai török szálainak felkutatását, az ottani kéziratgyűjtemények kincseinek megvizsgálását, konkrét tudományos eredményeket várt, de ezt a fiatal, inkognitóban, veszélyes körülmények közt utazó tudós nem tudta teljesíteni. Emellett az akadémiai közvélemény összehasonlította az ő eredményeit Reguly Antalnak a finnugor népek között tett utazásaival, s a mérleg kedvezőtlen eredményt hozott. A magyar múlt finnugor szálainak kutatói már világosan látni vélték a magyar nyelv finnugor eredetét, s a török nyelvi kapcsolatok sajátos, nem nyelvrokoni jellegét.
Az utazásai alatt szerzett tapasztalatok, ismeretek iránt komolyabb érdeklődés mutatkozott Nagy-Britanniában, így Vámbéry Londonba utazott, ahol 1864-ben Travels in Central Asia címmel adta ki útleírását.
Útjai célkitűzése és eredményei a magyar eredetkutatáshoz kapcsolódnak, de ehhez kapcsolódva a nyelvészet, a török filológia és a néprajz területén alkotott, emellett történeti munkákat is írt,
illetve az Egyesült Királyságban politikai szakíróként tartják számon – noha itthon nem éltek ez irányú szakértelmével, a brit és a török kormány számos esetben fordult hozzá tanácsért.
1865-ben a pesti egyetemen katedrát kapott a Keleti Nyelvek Tanszékén, 1868-tól rendkívüli, majd 1870-től rendes tanárként. Tanítványai közt volt Kégl Sándor (mh. 1920) iranista, Goldziher Ignác (mh. 1921) orientalista. Oktatómunkáját 1905-ig folytatta. 1876-tól az Akadémia rendes tagja. A Magyar Földrajzi Társaság alapító tagja, majd elnöke is lett (1889–1890-ben).
A magyarság és nyelvének eredetét célzó kutatások jelentős ösztönzője, az „ugor–török" viták egyik elindítója A magyarok eredete. Ethnologiai tanulmány (1882) című művével. Vámbéry a török eredet mellett tette le voksát Marczali Henrikkel (mh. 1940), Thúry Józseffel egyetemben, míg a másik oldalon Budencz József (mh. 1892), Hunfalvy Pál (1891) és Szinnyei József (1913) álltak. Szintén az eredetkutatással foglalkozik A magyarok keletkezése és gyarapodása (1895) című munkája és a poszthumusz A magyarság bölcsőjénél (1914) is.
(Forrás: Magyarságkutató Intézet: https://mki.gov.hu/)