Di Maria 2015 nyarán a Manchester Unitedtól igazolt a Paris Saint-Germainhez, és már az első szezonjában beírta magát a klub történelemkönyvébe. 15 gólt lőtt és 25 gólpasszt adott, a Ligue 1-ben pedig beállította az egy szezonban kiosztott legtöbb gólpassz (18) rekordját.
Az argentin válogatott játékos hét szezon alatt 294 mérkőzésen lépett pályára a Paris Saint-Germain színeiben, 91 gólt lőtt, és 111 gólpasszt adott.
2021. május 19-én a Francia Kupa-döntőben beírta magát a klub történelmébe, mivel a Monaco ellen 2-0-ra megnyert meccsen kiosztotta a 104. gólpasszát, ezzel a klub történetének legjobb gólpasszadója lett, megelőzve a bosnyák Safet Susicot.
Ángel Di Maria nyomot hagyott a klub történelmében. Úgy marad meg a szurkolók emlékezetében, mint egy feddhetetlen hozzáállású ember, aki óriási elkötelezettséggel játszott a klub színeiért.
Arra kérem a Paris Saint-Germain teljes családját, hogy vasárnap menjenek el a Parc des Princes-be, hogy megadják neki a neki járó tiszteletet" - nyilatkozta Di Mariáról Nasser Al-Khelaifi, a PSG elnöke.
A 34 éves támadó hét év alatt 18 trófeát nyert a PSG-vel. Öt bajnoki címet, öt Francia Kupát, négy Ligakupát és négy Francia Szuperkupát