Puskás az 1965-66-os szezonban játszotta utolsó tétmérkőzését a Real Madridban, ám néhány hónappal később már a spanyol edzőképző iskola hallgatója volt. Bármennyire is imádták Panchót Madridban, vele sem kivételezhettek, a kétéves képzés végén gyakorlati vizsgát kellett tennie.
Ez természetesen sikerült, így Puskás 1969. július 30-án megkapta edzői oklevelét, amellyel akár a Primera Divisiónban is dolgozhatott volna. A különböző kiskapukat kihasználva persze közben is tevékenykedett, az 1967-68-as szezonban például technikai igazgatóként dolgozott a másodosztályú Deportivo Alavésnél, de irányította a tengerentúlon a San Francisco Golden Gales és a Vancouver Royals szakmai munkáját is.
Puskás nem maradt sokáig az Újvilágban, Spanyolországba visszatérve a görög Panathinaikosz ajánlata várta. Az athéni zöld-fehérek a válogatotthoz távozott sikeredzőjük, Lakisz Petropulosz utódját keresték. A friss diplomás szakember 1970. június 2-án szerződött a hellén egyesülethez, és első görögországi szezonjában a harmadik helyen végzett csapata, a korabeli görög lapok szerint nem kis részben Puskás remek taktikai húzásainak köszönhetően.
A legendás játékos jelentette plusz motiváció hamar szép sikert eredményezett, a BEK-ben ugyanis fantasztikus menetelést produkált a gárda. A luxemburgi Jeunesse Esch, a szlovák Slovan Bratislava, az angol Everton és a jugoszláv Crvena zvezda kiverésével egészen a döntőig meg sem állt a hellén együttes.
A fináléra a londoni Wembleyben került sor (Puskás nyilván örömmel tért vissza az évszázad mérkőzésének helyszínére), ahol a kor legjobb csapata, az Ajax Amsterdam ellen az újabb csodára már nem voltak képesek a görögök: a többek között Johan Neeskenst és Johan Cruyffot is a soraiban tudó, Rinus Michels vezette holland együttes Dick van Dijk és Cruyff góljaival 2-0-ra győzött, és elhódította a trófeát. A vereség ellenére Athénban győztesnek kijáró ünneplésben részesítették a csapatot, és persze Puskás Ferencet is.
Az év végén az Ajax - különböző okok miatt - nem volt hajlandó kiállni a Világkupa sorsáról döntő két mérkőzésre, így a BEK-fináléban alulmaradt Panathinaikosz szállt harcba Európa becsületéért. 1971 decemberében Puskás tanítványai tisztességgel helytálltak az uruguayi Nacional ellen, a montevideóiak csak 3-2-es összesítéssel kerekedtek felül.
A magyar legenda 1974 őszéig irányította az évek folyamán arany- (1972), ezüst- (1974) és bronzérmet (1973) nyert gárdát, ám a nemzetközi porondon már nem termett sok babér a csapatnak, 1972-ben és 1973-ban is az első forduló már a végállomást jelentette, a BEK-ben és az UEFA-kupában is. Hivatalosan 1974 szeptemberében bontotta fel Puskás szerződését a Panathinaikosz, a második hazájába, Spanyolországba visszatért Öcsi bácsinak nem sok ideje maradt az unatkozásra, az év decemberében már a Real Murcia kispadján ült.