Roger Moore festészetet tanult, mielőtt a színészetre váltott volna. Az ötvenes években elment szerencsét próbálni Hollywoodba, az 1954-es Amikor utoljára láttam Párizst-ban egy profi teniszjátékost játszott, és Elizabeth Taylor volt a partnere. Az első nagy sikerét azonban nem a mozinak, hanem a tévének köszönhette.
1962-től 118 epizódon át játszotta el Simon Templart, a jóképű tolvajt a Magyarországon is népszerű Az Angyal című sorozatban. Templart hét éven át személyesítette meg. A tévés szerződése gátolta meg abban, hogy a hatvanas évek elején Sean Conneryvel együtt harcba szálljon Bond szerepéért, de már az Angyalt is azzal a megnyerő könnyedséggel és szimpatikus csalafintasággal játszotta el, amellyel később az általa megformált 007-est is népszerűvé tette.
1971-ben forgatta le Tony Curtisszel a Minden lében két kanál című krimivígjáték-sorozatot, amely 24 részt élt meg. Először 1973-ban, Az élni és halni hagyni-ban lényegült át Ian Fleming regényhősévé, Sean Conneryt váltotta fel, és 13 éven át ő jelentette a világ számára James Bondot.
Sokak szerint A kém, aki szeretett engem volt a legjobb Bond-filmje, amelyben a Barbara Bach által megformált szovjet titkosügynökkel együtt próbálta megmenteni a világot. Utoljára az 1985-ös Halálvágtá-ban formálta meg a 007-est, a film bemutatója évében 58 éves volt.
„Számomra a Bond-filmekben felvázolt helyzetek nevetségesek és elképesztőek" – mondta egyszer Moore. „Ez az ember kém kellene hogy legyen, és mégis mindenki tudja róla, hogy kém. A világ összes pultosa rázva és nem keverve szolgálja fel neki a martinit. Létezik olyan komolyan vehető kém, akit mindenhol felismernek, ahova megy? Ez elképesztő, így aztán a humort is ilyen harsányan kell kezelni."
A Bondként eltöltött évek során más szerepekben is látni lehetett, Richard Burtonnel és Richard Harrisszel akciózott a Vadlibák-ban, Burt Reynolds és Jackie Chan társaságában benevezett az Ágyugolyó futam-ra, A Rózsaszín Párduc átká-ban pedig eljátszotta Clouseau felügyelőt.
Az után sem hagyott fel a színészettel, hogy végleg megvált az 007-es szmokingjától. Egy angol lordot játszott el A kalandor-ban, ő adta el rabszolgának Jean-Claude Van Damme-ot. A Spice Girls tagjainak is igent mondott, és feltűnt a Spice World című zenés filmben. Tavaly egy részben magyar gyártású alkotásban is látni lehetett, önmagát játszotta el Edelényi János Jutalomjáték című filmjében.
Színészi munkája mellett jótékonykodásáról is ismert Roger Moore. Audrey Hepburn ösztönzésére 1991-ben az UNICEF jószolgálati nagykövete lett, többek között a bántalmazott gyerekek jogaiért is kiállt.
Moore négyszer házasodott meg, ebből három válással végződött. Dorn Van Steyn korcsolyázóval 1953-ban, Dorothy Squirer énekessel 1969-ben, Luisa Mattioli olasz színésznővel pedig 2000-ben váltak el az útjaik. 2002-ben feleségül vette a svéd Kristina Tholstrupot. Három gyermeke született, mindhárman a filmiparban helyezkedtek el, Deborah és Geoffrey a színészi hivatást választotta, Christian Moore pedig producerként tevékenykedik.
A színész halálhírét a család egy Twitter-bejegyzésben erősítette meg, azt írták, hogy Moore "egy rákkal vívott rövid, de bátor csata után hunyt el". Az utolsó éveiben Svájcban lakott, ott is érte a halál, a végakaratának megfelelően a temetési szertartást Monacóban rendezik.