A fentiek ellenére azért az uruguayi támadó többnyire csak csere volt a manchesterieknél, de a 2002-2003-as idényben hat gólt ért el, a következő szezonban pedig nyolc alkalommal volt eredményes, a Bajnokok Ligájában pedig két idény alatt háromszor talált be. 2004 nyarán aztán több spanyol egyesülettel is kapcsolatba hozták, és minden jel arra mutatott, hogy a Levantéban köt ki, de végül egy másik hispán klub, a Villarreal CF vette meg, potom hárommillió euróért.
A Sárga Tengeralattjáró színeiben Forlánnak már nem kellett olyan sokáig várnia az első góljára, mint Manchesterben: rögtön az első bajnokiján eredményes volt, a folytatásban pedig egészen elképesztő mennyiségben termelte a találatokat.
A szezon végén már 25 gól állt a neve mellett a Primera Divisiónban, amivel nem csak Spanyolországban, hanem egész Európában gólkirályi címet szerzett: Thierry Henryval holtversenyben övé lett az európai sportmagazinok szervezetének, az ESM-nek az Aranycipője. Góljainak köszönhetően ráadásul a Villarreal bronzérmes lett a pontvadászatában, és ezzel története legnagyobb sikerét érte el.
Eközben a válogatottban is eredményesen futballozott, a 2006-os világbajnokság selejtezőin hat találatot ért el (ebből hármat a brazilok elleni két összecsapáson), ám a celeste csak ötödik lett a dél-amerikai kvalifikációs sorozatban, így interkontinentális selejtezőt kellett játszania Uruguay ellen. Forlán az első mérkőzésen negyedóra elteltével megsérült, és le kellett cserélni, de a visszavágóra nem teljesen egészségesen is elutazott a csapattal, aminek a Villarrealnál nem nagyon örültek. A csatár nem is tudott játszani a második mérkőzésen, és közel egy hónapot ki kellett hagynia, de a Lille OSC elleni, utolsó BL-csoportmeccsen már megint ott volt a pályán, együttese pedig kiharcolta a továbbjutást.
Tavasszal pedig az egyeneses kieséses szakaszban nagyon fontos gólokat szerzett: betalált a nyolcaddöntőben a skót Rangers FC, majd a negyeddöntőben az FC Internazionale ellen is. A döntőbe kerülésért az Arsenal FC ellen játszott a gárda, de az Ágyúsok kapuját nem tudta bevenni, így a Villarreal nem jutott be a fináléba, de Forlán így is elégedett lehetett a szereplésével. Így voltak ezzel a klubnál is, hiszen az egyesület 2010-ig meghosszabbította szerződését.