Gallast az Arsenal FC igazolta le, mégpedig egy furcsa tranzakció keretén belül, amelynek során az Ágyúsok balhátvédje, Ashley Cole a Chelsea-hez került, de a Kékeknek ezen kívül még hétmillió eurót is ki kellett fizetniük. Az Arsenalnak Sol Campbell és Pascal Cygan eladása miatt szüksége volt egy új középhátvédre, a sors iróniájaként azonban Gallas első bajnokiját új csapatában balhátvédként játszotta...
A későbbiekben azért leginkább a védelem tengelyében kapott helyet, de első idényében mindössze 21 bajnokit játszott az Ágyúsoknál sérülés miatt. A klub hívei körében már az is megrökönyödést keltett, hogy a védő kapta meg a Dennis Bergkamp visszavonulása után elárvult tízes számú mezt, azt pedig végképp nem értették, amikor Wenger 2007 nyarán Gallast nevezte ki csapatkapitánynak.
A jelek szerint azonban a játékosnak jót tett a felelősség, hiszen ebben a szezonban eddig igazi vezéregyénisége az együttesnek. Kiváló bizonyíték volt erre a Manchester United elleni rangadó utolsó perceiben szerzett találata (pedig a mérkőzésen egy balszerencsés öngólt is vétett), illetve a Wigan Athletic ellen a hajrában elért gólja. Mind a kettő nagyon fontosnak bizonyult, és Gallasnak nagy szerepe van abban, hogy az Henry távozása után kissé leírt továbbra is versenyben van a bajnoki címért.