Miközben a portugál nagyválogatott a 2006-os világbajnokságra készült, Nani bekerült az U21-es Eb-keretbe - ő volt a luzitánok legfiatalabb focistája a tornán.
A szélső mind a három csoportmérkőzésen pályára lépett, de sem neki, sem a csapatnak nem ment a játék: Portugália nem jutott tovább, Nani pedig a harmadik meccsen már csak kispados volt.
A 2006-2007-es bajnokságot viszont bombaformában kezdte, rögtön az első fordulóban eredményes volt a Boavista FC ellen, de így is kisebbfajta meglepetést okozott, hogy a nagyválogatott trénere, Luiz Felipe Scolari meghívta őt a Dánia ellen barátságos mérkőzésre. Sőt, az ifjú titán Koppenhágában bekerült a kezdők közé, és debütálását egy góllal tette még emlékezetesebbé - maximum az szomoríthatta el, hogy a portugálok 4-2-es vereséget szenvedtek.
Nani csillaga azonban egyre fényesebben ragyogott: a bajnokságban továbbra is fantasztikusan játszott, öt forduló után már három gól állt a neve mellett, és klubjával a Bajnokok Ligájában is bemutatkozhatott. Második BL-meccsén, a Szpartak Moszkva elleni idegenbeli találkozón nagyon fontos, pontot érő találatot szerzett, a válogatottban is folyamatosan kerettag miatt, és az európai sztárklubok is egyre inkább felfigyeltek rá.
Elsőként a Manchester Unitedet hozták vele kapcsolatba, nem véletlenül: a MU pályaedzője, Carlos Queiroz korábban a Sportingnál dolgozott, arról nem is beszélve, hogy Peseiro - tehát az az edző, akinél Nani bemutatkozott a felnőttek között - korábban Queiroz asszisztense volt a Real Madridnál. Mindez persze mit sem ért volna, ha a portugál nem futballozik kiválóan, ám Nanira nem lehetett panasz: a bajnokságot végül öt találattal fejezte be, vagyis javított az első szezonjában mutatott teljesítményen, ráadásul megnyerte a Portugál Kupát is a Sportinggal.